近日,国际权威期刊《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)刊发了9778818威尼斯姜鹏研究团队在揭示液-液界面电子转移产生活性氧新机制方面的最新科研成果。
生物学、化学和物理学中的许多重要过程都在界面上发生,而不是在均相溶液中。2023年,姜鹏研究团队与王中林院士团队合作,证实“固-液”界面接触起电过程中存在电子转移,并且可以引起界面的水分子发生氧化还原反应,生成·OH等活性氧(ROS)自由基(Nano Energy, 2023, 112, 108464)。然而,“液-液”界面接触过程中的电子转移及其引起的界面氧化还原反应尚未被研究。
为此,姜鹏研究团队制备了一种全氟化碳(PFC)纳米乳来构建PFC-H2O“液-液”界面体系,通过超声振荡过程中空化气泡的产生和破裂,实现H2O与PFC纳米乳之间的高频接触/分离,以研究“液-液”接触过程中的电子转移。该研究首次证实在超声引起的高频“液-液”接触/分离过程中,H2O分子中的氧原子会失去电子,生成·OH,而PFC分子则得到电子形成带负电的PFC*。另外,水中的O2可以在超声辅助下从带负电的PFC*获得电子,产生·O2-。
作者成功将该ROS生成机制应用于肿瘤治疗(Contact-electro-dynamic therapy, CEDT),利用人血清白蛋白(HSA)修饰的全氟三丁胺(PFTBA)PFC纳米乳在超声条件下产生ROS,触发肿瘤细胞的免疫原性细胞死亡,促进树突状细胞成熟和巨噬细胞极化,激活T细胞介导的抗肿瘤免疫反应来消融肿瘤。由于该疗法产生·OH的原料是生物体内大量存在的水,因此该疗法可不受肿瘤内源性物质(GSH、H2O2等)的限制。本研究为阐明液-液接触过程中自由基的产生机制提供了新的视角,并提供了一种具有发展潜力的肿瘤治疗新方式。
相关成果发表在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上,9778818威尼斯为论文第一完成单位。9778818威尼斯李海梅博士为论文第一作者,天津工业大学刘义教授、北京纳米能源与系统研究所王中林院士、9778818威尼斯姜鹏副教授为共同通讯作者。
以上工作得到国家自然科学基金、湖北省青年拔尖人才培养计划、中国博士后基金、博士后创新人才支持计划(“博新计划”)及9778818威尼斯科研公共服务条件平台的支持。
论文链接:https://doi.org/10.1021/jacs.4c02149